A série "God of War" segue um homem chamado Kratos enquanto enfrenta todo o panteão grego numa complexa história de vingança. A entrada para PSP, "God of War: Chain of Olympus" decorre antes da ação no original "God of War". Começa com Kratos a meio da sua servidão a Zeus e foca-se num enredo para encontrar o deus Helios e restaurar o sol ao seu lugar certo no céu. Esta é apenas metade da diversão, pois o jogo inclui vários segredos que podem ser desbloqueados para tornar o jogo mais interessante.
Após terminar o jogo pela primeira vez, desbloqueia uma riqueza de diferentes funcionalidades. Pode agora jogar como a Batata de Guerra, dando a Kratos um traje em forma de batata que aumenta a sua habilidade mágica — e também parece um pouco ridículo. Os trajes estão disponíveis quando inicia um novo jogo, quando lhe é perguntado se quer manter as suas melhorias. Pode agora jogar o jogo no Modo Deus, que não torna Kratos invencível, mas é a configuração de dificuldade mais desafiante disponível. Também pode ver alguns filmes, um sobre a criação do jogo na Ready At Dawn Studios, bem como todos os filmes de corte do jogo. Também pode ver a arte conceptual de todas as personagens. O primeiro dos Desafios de Hades, uma série de cinco batalhas cada vez mais difíceis, será aberto para si.
Jogue o primeiro Desafio de Hades e desbloqueará o próximo. Cada nível desbloqueia o seguinte, e se conseguir passar todos os cinco desafios de Hades, será novamente recompensado com algumas coisas novas, como outro traje, McKratos. Este traje, além do visual humorístico, aumenta a sua habilidade de ataque, tornando-o um inimigo mais formidável. Também terá acesso à arte conceptual de cenários e a um filme sobre os Níveis Perdidos. Para assistência com os Desafios de Hades, algumas dicas e truques para o ajudar a passá-los, consulte o guia em Referências.
Se vencer o jogo no Modo Deus, será recompensado com outro punhado de funcionalidades divertidas. O traje Mímico de Guerra, que coloca Kratos na típica pintura facial branca de mimo e aumenta a recolha de Orbes Vermelhos, é o traje desbloqueável final. Além disso, pode ver um vídeo, "Making of Attica", e ver alguma arte conceptual de outtakes divertida.